TLFi

Étymol. et Hist. 1. 1823 « marquer (un acteur) de rides pour lui vieillir le visage » (Boiste); 2. 1827 « farder, maquiller pour le théâtre, etc., ou d'une manière outrancière » (Hugo, Préf. Cromwell, p. 44). Prob. dér. de grime* au sens de « grimace, ride ». Cf. encore grimer intrans. « faire des plis (d'une étoffe) » (1826 ds Fr. mod. t. 17, 1949, p. 292) et, peut-être aussi, dès 1803 : ,,grimer ou grincher, se dit de la croûte du pain inégale, éraillée`` (Boiste), que le FEW t. 21, p. 473b range parmi les mots d'orig. inconnue.